This is the message I got when trying to synce... (in french, sorry).
Le groupe 'Coexiscience' a atteint son quota de stockage Zotero pour les fichiers. Certains fichiers n'ont donc pas été mis en ligne. Veuillez noter que vos données bibliographiques Zotero, contrairement aux fichiers, continueront d'être synchronisées avec le serveur.

Le propriétaire du groupe peut augmenter la capacité de stockage du groupe à partir de la section des paramètres de stockage sur zotero.org.

It is a strange that the message focuses on a specific group, not on the full library. Is there a specific limit for a groupe.
Thanks for helping me...

Alain